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Dec 21, 2023

Las nanopartículas metálicas integradas facilitan la metaestabilidad de los dominios metálicos conmutables en los interruptores de umbral Mott

Volumen de comunicaciones de la naturaleza

Nature Communications volumen 13, Número de artículo: 4609 (2022) Citar este artículo

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El cambio de umbral de Mott, que se observa en materiales cuánticos que presentan una transición de aislador a metal disparado eléctricamente, requiere un control delicado de la dinámica de percolación de los dominios conmutables eléctricamente a nanoescala. Aquí, demostramos que las nanopartículas metálicas (NP) integradas promueven dramáticamente la metaestabilidad de los dominios metálicos conmutables en los interruptores VO2 Mott de un solo cristal. Curiosamente, utilizando un sistema modelo de películas de un solo cristal de Pt-NP-VO2, las NP de Pt integradas proporcionan una "memoria" 33,3 veces más larga del umbral de conducción metálica anterior al servir como "escalones" preformados en el VO2 conmutable. matriz por medición de pulsos eléctricos consecutivos; la memoria persistente de disparos anteriores durante la aplicación de pulsos subumbrales se logró en una escala de tiempo de seis órdenes de magnitud más larga que el tiempo de recuperación de un solo pulso de la resistencia de aislamiento en los interruptores Pt-NP-VO2 Mott. Este descubrimiento ofrece una estrategia fundamental para explotar la evolución geométrica de los dominios conmutables en transición eléctrica y aplicaciones potenciales para la computación no booleana utilizando materiales cuánticos.

Los materiales cuánticos que presentan una transición abrupta entre el metal y el aislante han fascinado a los investigadores por su variedad de posibles aplicaciones en la electrónica del futuro1,2,3,4,5,6,7,8,9,10. Debido a la extrema sensibilidad de la transición de fase electrónica entre fases competidoras, una perturbación sutil por parte de estímulos externos puede transformar abruptamente una fase existente en una fase electrónica diferente, lo que lleva a una fuerte modulación de las propiedades eléctricas7,8,9,10,11,12 . Un fenómeno característico durante la transición metal-aislante de primer orden es la aparición de separación de fases con dominios metálicos y aislantes con distribuciones no homogéneas de hasta unos pocos nanómetros11,13,14,15,16,17. La existencia de separación de fases implica que la modulación de la resistencia ocurre a través de una serie de percolaciones que transforman partes del sistema de una fase a otra2,11,13,14,15,16,17,18,19. Esta naturaleza percoladora permite un estado de transición no homogéneo donde coexisten las fases metálica y aislante; la dinámica de los dominios percolativos en estado intermedio determina las propiedades macroscópicas relacionadas con la transición de fase en materiales cuánticos2,11,13,14,15,16,17,18,19.

El dióxido de vanadio (VO2) sufre una transición reversible entre una fase aislante monoclínica y una fase metálica de rutilo cerca de la temperatura ambiente13,20,21. Esta transición inducida térmicamente da como resultado una modulación gigante de la resistividad eléctrica de hasta cinco órdenes de magnitud, acompañada de cambios en la simetría del cristal y las propiedades ópticas7,9,13,14,15,20,22. La energía térmica distribuida uniformemente sobre todo el VO2 da como resultado una generación aleatoria espacial de charcos metálicos a nanoescala; estos charcos metálicos se nuclean y luego crecen como dominios metálicos en la matriz aislante a medida que aumenta la temperatura, y eventualmente conectan toda el área de VO2 como resultado de la percolación gradual7,9,13,14,15,19,20,22. Los dominios metálicos se desestabilizan al disminuir la temperatura de manera reversible.

Además de la temperatura como estímulo externo, la transición de aislante a metal (IMT) se puede estimular eléctricamente en una escala de tiempo de subnanosegundos aplicando un voltaje externo en dispositivos de VO2 de dos terminales si se excede un voltaje de umbral (Vth)2,7 ,14,16,17,18,23,24,25,26. Una transición inversa de metal a aislante (MIT) puede ocurrir rápidamente una vez que se elimina el estímulo eléctrico. Estas transiciones abruptas por estímulos eléctricos han convertido al VO2 en un candidato para interruptores de umbral en aplicaciones potenciales de dispositivos lógicos de bajo voltaje para interruptores energéticamente eficientes27 y en neuronas y sinapsis de picos artificiales para computación no booleana2,4,6 para resolver el cuello de botella en el dispositivos electrónicos de última generación.

Este IMT activado eléctricamente induce un crecimiento anisotrópico de charcos metálicos en la evolución del dominio y un aumento posterior de dominios metálicos filtrados a lo largo de la dirección del campo eléctrico entre dos electrodos2,14,16,17,25,26. La evolución geométrica de los dominios conmutables (metálicos o aislantes) influye significativamente en las propiedades físicas macroscópicas del VO2 (p. ej., el grado de modulación de la resistividad, la inclinación de la transición de fase); el rendimiento de los interruptores de umbral basados ​​en VO2 podría ajustarse al unir dos electrodos mediante la evolución de dominios metálicos en la matriz aislante (a la izquierda en la Fig. 1a)2,14,16,17,25,26. El metal incrustado permanentemente en la matriz VO2 conmutable28,29 puede servir como "escalones" para ayudar a unir y estabilizar los dominios metálicos durante la dinámica de conmutación IMT activada eléctricamente (a la derecha en la Fig. 1a). Sin embargo, es un desafío incorporar nanopartículas metálicas (NP) en VO2 monocristalino sin deteriorar las características de IMT debido al desajuste cristalográfico entre el metal y el VO2.

a Esquemas de películas epitaxiales de VO2 sobre sustratos de (001)-TiO2 y sustratos de (001)-TiO2 decorados con Pt NP. Las películas epitaxiales de VO2 se nuclean selectivamente en sustratos monocristalinos de TiO2 y se crecen epitaxial y lateralmente sobre Pt NP, que actúan como "peldaños" para la conducción eléctrica mediante la transición del aislador al metal. b Mapeo del espacio recíproco alrededor de la reflexión (112) del sustrato de TiO2 (001). Se conservaron películas epitaxiales de VO2 tensas de forma coherente tanto en sustratos de TiO2 (tPt = 0 s) como en sustratos de Pt NP-TiO2 (tPt = 5 s). c Imagen transversal de HAADF-STEM y mapeo EDS elemental de películas epitaxiales de VO2 en sustratos de Pt NP-TiO2 (tPt = 5 s). d Imagen HAADF-STEM ampliada de películas epitaxiales de VO2 de alta calidad sobre sustratos de Pt NP-TiO2 a lo largo del eje de la zona [010]. e Resistencia laminar dependiente de la temperatura de películas epitaxiales de VO2 sin incorporación de NP de Pt (tPt = 0 s, línea punteada negra) y con incorporación de NP de Pt (tPt = 1–5 s, una serie de líneas continuas rojas). Todas las películas de VO2 muestran consistentemente una transición pronunciada independientemente de la cobertura de Pt NP. Todas las películas de VO2 incrustadas en Pt-NP muestran consistentemente una transición de aislador a metal empinada similar a un cristal único a temperatura idéntica con histéresis, lo que confirma eléctricamente la calidad del cristal sin daños de las películas de VO2 completamente epitaxiales con Pt NP metálicos orientados al azar.

Aquí, demostramos que las NP metálicas incrustadas promueven la metaestabilidad inducida por campos eléctricos de dominios metálicos conmutables en películas delgadas epitaxiales de VO2 (Fig. 1a). Después de la decoración de NP de Pt dispersas uniformemente con diferente cobertura en sustratos de TiO2, el crecimiento de películas de VO2 permite la nucleación selectiva en sustratos de TiO2 y el posterior crecimiento excesivo en NP de Pt; todas las películas epitaxiales de VO2 incrustadas en Pt-NP exhiben de manera única una transición abrupta de aislante a metal similar a un cristal único cerca de la temperatura ambiente, que se beneficia de la calidad del cristal sin daños de las películas de VO2 totalmente epitaxiales con NP de Pt metálico. Usando este excelente sistema modelo para estudiar la influencia de un régimen metálico permanente en los dominios conmutables (metálicos o aislantes) en la matriz de VO2, las NP de Pt integradas hacen una contribución significativa a la reducción del consumo de energía al disminuir Vth en dispositivos de umbral de dos terminales. Lo que es más importante, es probable que las NP de platino incrustadas proporcionen una "memoria" 33,3 veces más larga de disparos de súper umbral anteriores al servir como "escalones" preformados entre los dominios metálicos activados en la matriz de VO2; la memoria del umbral de disparo anterior se retiene durante más de seis órdenes de escala de tiempo de magnitud (τ50% = 437,88 ms) después de que la resistencia aislante se haya recuperado (toff = 190 ns) en películas epitaxiales de VO2 incrustadas en Pt-NP. Estos resultados enfatizan la importancia de la evolución geométrica de los dominios conmutables (metálicos o aislantes) en la transición metal-aislante para controlar las propiedades físicas macroscópicas mediante la dinámica de conmutación. Además, esta estrategia se puede explotar en aplicaciones potenciales de dispositivos versátiles para interruptores de eficiencia energética (p. ej., discriminador de frecuencia de estado sólido)2,5 y para computación no booleana (p. ej., neuronas y sinapsis de picos artificiales que utilizan plasticidad dependiente del tiempo) 4,5,6.

Sin la incorporación de nanopartículas (NP) de Pt (es decir, tPt = 0 s), se cultivaron directamente películas epitaxiales de VO2 orientadas (001)R de 10 nm de espesor (en notación de rutilo) sobre sustratos de TiO2 (001) a 400 °C (dejadas en Fig. 1a) por depósito de láser pulsado (PLD). Los resultados de la difracción de rayos X (XRD) a 25 °C mostraron un pico agudo de VO2 de rutilo (002)R a ~ 2θ = 65,9° sin otros picos relacionados con los óxidos de vanadio que tenían estados de valencia distintos de +4 (consulte la Fig. 1 complementaria) . Además, el mapeo del espacio recíproco (RSM) alrededor del reflejo (112) del sustrato de TiO2 (001) mostró claramente una unidad espacial recíproca idéntica en el plano de sustratos de TiO2 y películas de VO2 (a la izquierda en la Fig. 1b)22,30,31,32 ,33; estos resultados representan la formación de películas de VO2 tensas de forma coherente sobre sustratos de TiO2 a lo largo de la dirección en el plano con alta calidad de cristal (consulte la Fig. 2 complementaria)22,30,31,32,33.

Para incrustar NP metálicas en películas epitaxiales de VO2 sin dañar la calidad del cristal de las películas de VO2, se proporcionaron diferentes densidades de NP de Pt mediante pulverización catódica en sustratos de TiO2 controlando el tiempo de depósito de Pt (tPt ≤ 5 s)9,31,34. Dado que la deposición de Pt cesó antes de la coalescencia de la isla, una imagen de campo oscuro anular de ángulo alto (HAADF) de sección transversal confirma que varios nanómetros de islas de Pt están uniformemente dispersas en los sustratos de TiO2 y están desconectadas de las islas de Pt adyacentes (Fig. 1c)9 ,31,34. Luego, se cultivaron películas delgadas de VO2 de 10 nm de espesor a 400 °C mediante PLD en sustratos (001)R-TiO2 decorados con Pt NP (denominados Pt NP-TiO2 en lo sucesivo) con diferente cobertura de Pt NP (tPt ≤ 5 s ) (derecha en la Fig. 1a).

Curiosamente, la alta calidad de cristal de las películas epitaxiales de VO2 se conservó en sustratos de Pt NP-TiO2 independientemente de la decoración de Pt NP con diferente cobertura. Una serie de datos de RSM mostró consistentemente una unidad espacial recíproca idéntica en el plano de fuerte reflexión de VO2 (112) con sustratos de TiO2 en todas las películas de VO2 en Pt NP-TiO2 (tPt = 0, 1, 3, 5 s) (Fig. 1b, Consulte la Fig. 3 complementaria); estos resultados implican la estabilización de películas de VO2 epitaxial tensas coherentemente incluso en sustratos de Pt NP-TiO2 (a la derecha en la Fig. 1b)22,30,31,32,33. La formación de películas epitaxiales de VO2 de alta calidad en Pt NP-TiO2 podría confirmarse mediante análisis de microscopía electrónica de transmisión de barrido transversal (STEM) con mapeo de espectroscopia de dispersión de energía (EDS) de VO2/Pt-NP-TiO2 (tPt = 5 s ) muestras (Fig. 1c, d). El contraste brillante en HAADF-STEM y las regiones amarillas en el mapeo EDS resuelto por elementos confirman que las NP de Pt orientadas aleatoriamente se dispersan uniformemente en los sustratos de TiO2 (Fig. 1c). A partir de la imagen HAADF-STEM ampliada a escala atómica a lo largo del eje de la zona [010] (Fig. 1d), la película delgada de VO2 crece epitaxialmente incluso en las NP de Pt orientadas al azar, así como en sustratos de TiO2 entre NP de Pt separadas; el parámetro de red en el plano de la película epitaxial de VO2 coincidió perfectamente con el de los sustratos monocristalinos de TiO2 con interfaces coherentes, lo que es consistente con el RSM (Fig. 1b), el patrón de difracción de área selectiva (consulte la Fig. 4 complementaria) y fase geométrica análisis de tensión (consulte la Fig. 5 complementaria).

Para confirmar la calidad intacta de las películas epitaxiales de VO2 incrustadas en Pt-NP, se midió la resistencia de la lámina dependiente de la temperatura para caracterizar las características de transición metal-aislante para películas epitaxiales de VO2 con diferente cobertura de Pt (0 ≤ tPt ≤ 5 s) (Fig. .1e). Debido al aumento de la fracción de volumen de las NP de Pt metálicas permanentes incrustadas en la fase aislante de VO2, la resistencia de la hoja de la fase aislante (T < TMI) disminuyó al aumentar la cobertura de las NP de Pt de tPt = 0 a tPt = 5 s. Sin embargo, independientemente de la cobertura de Pt NP, se debe enfatizar que todas las películas de VO2 incrustadas en Pt-NP muestran consistentemente una transición abrupta de aislador a metal (y metal a aislador) a la misma temperatura (TIM ~ 20 °C, TMI ~ 14 °C) con histéresis; esta transición pronunciada solo se observaría en películas de VO2 de tipo monocristalino2,18,30,31, lo que confirma la calidad del cristal intacto de películas de VO2 completamente epitaxiales con NP metálicas de Pt.

La epitaxia de las películas de VO2 en NP de Pt orientadas al azar es notable porque la ausencia de coincidencia de red limita fundamentalmente el crecimiento epitaxial de las capas funcionales en las capas subyacentes sin coordinación cristalográfica. Nuestra observación de películas epitaxiales de (001)R-VO2 tanto en (001) sustratos de TiO2 como en NP de Pt indica que los cristales de VO2 inicialmente prefieren nuclearse en sustratos monocristalinos de TiO2, en lugar de NP de Pt orientadas al azar, y luego crecimiento lateral de VO2 fue sembrado por depósitos epitaxiales inicialmente formados en regiones expuestas de los sustratos de TiO235. Por lo tanto, este crecimiento secuencial de VO2 (es decir, nucleación selectiva en sustratos monocristalinos + sobrecrecimiento lateral epitaxial en NP metálicas, justo en la Fig. 1a, véase la Fig. 6 complementaria) permite la transferencia de información cristalina desde sustratos de TiO2 incluso a NP metálicas. Debido a la nucleación selectiva y al posterior crecimiento excesivo de las películas de VO2, la superficie rugosa de las NP de Pt antes del crecimiento de VO2 (rRMS = 0,225 nm) se aplanó después del crecimiento de VO2 (rRMS = 0,124 nm) (consulte la Fig. 7 complementaria).

Para la nucleación heterogénea en el sustrato durante el crecimiento de la película, la tasa de nucleación heterogénea (Nhet) depende en gran medida de la barrera de activación (ΔG*) para la formación de núcleos cristalinos (es decir, \({N}_{{het}}\propto {\exp}(-\frac{{\triángulo G}^{*}}{{kT}})\)). Dependiendo de las películas y los sustratos subyacentes, las barreras de activación se determinan con base en la siguiente expresión36.

donde ΔGv, γ y S(θ) son el cambio de energía libre química para la formación de núcleos de VO2 sólidos, energías libres interfaciales y un factor geométrico para la nucleación heterogénea, respectivamente. Al comparar la nucleación de películas de VO2 en TiO2 monocristalino con la de Pt orientado al azar, ΔG* (VO2 en TiO2) sería sustancialmente menor que ΔG* (VO2 en Pt) debido a la menor γ por la interfaz coherente entre VO2 y TiO2 . Además, el coeficiente de adherencia del VO2 en el TiO2 monocristalino es mucho mayor que en el Pt (es decir, los núcleos del VO2 se forman más fácilmente en la superficie del TiO2 que en la superficie del Pt)37,38. La nucleación preferencial de las películas de VO2 está guiada por sustratos monocristalinos de TiO2 en la etapa de crecimiento inicial, y luego permite el sobrecrecimiento epitaxial lateral subsiguiente y la coalescencia de las películas epitaxiales de VO2 en las NP de Pt mediante un crecimiento cristalino más rápido orientado en la dirección <110> y <100> (es decir, dirección lateral de la película de VO2) debido a una energía superficial menor que la de la dirección <001>35,39.

Nuestras películas de VO2 de tipo monocristalino con NP de Pt incrustadas proporcionan un excelente sistema modelo para estudiar la influencia de los dominios metálicos permanentes (es decir, Pt) en la percolación de dominios conmutables (metálicos o aislantes) (VO2); esta evolución geométrica no convencional influiría fuertemente en el rendimiento de los interruptores de umbral basados ​​en VO2 que utilizan una transición empinada inducida por un campo eléctrico. Para este propósito, se fabricaron dispositivos de dos terminales con una separación de electrodos de 5 \(\mu\)m y un ancho de electrodo de 100 \(\mu\)m en películas epitaxiales de VO2 embebidas en Pt-NP, como se muestra en las imágenes ópticas. imágenes de microscopio (Fig. 2a); La estrecha separación de electrodos (~5 \(\mu\)m) permite la aplicación de un campo eléctrico suficiente (~1,7 MV/m) para activar la conmutación del umbral ΙΜΤ inducido eléctricamente usando varios voltios23,40. A medida que aumentaba el voltaje aplicado, se observó un aumento repentino de la corriente en todos los dispositivos de dos terminales con películas epitaxiales de VO2 incrustadas en Pt-NP (Fig. 2b). Esta conmutación es volátil: a medida que se reduce el voltaje, la corriente disminuye bruscamente; todos los dispositivos de dos terminales mostraron una conmutación abrupta del umbral ΙΜΤ activada por voltaje. El voltaje de umbral (Vth) con distribución normal está fuertemente modulado por la cobertura de NP de Pt incrustadas en películas de VO2 (Vth = 6,54 V para tPt = 0 s → \({V}_{{th}}\) = 3,80 V para tPt = 5 s). (Fig. 2b, ver Fig. 8 complementaria).

una representación esquemática de la configuración de medición de la transición de aislador a metal (IMT) activada por voltaje y la imagen del microscopio óptico del interruptor VO2 Mott con una separación de electrodos de 5 \(\mu\)m y un ancho de electrodo de 100 \(\mu\)m. El rendimiento de los interruptores de umbral basados ​​en VO2 se midió con un barrido de voltaje continuo o un pulso de voltaje ultrarrápido. b Barrido de voltaje continuo de todos los dispositivos de dos terminales con películas epitaxiales de VO2 con Pt-NP integrado. c La potencia para encender un dispositivo de umbral con tPt= 0 s y 5 s. Las líneas continuas son los mejores ajustes lineales a los datos, que se extrajeron de la figura complementaria 6. d La respuesta de corriente transitoria a tres pulsos con diferentes amplitudes (7,3 V, 7,9 V y 8,1 V) en dispositivos de umbral de VO2 sin cobertura de Pt NP (tPt = 0 s). e La respuesta de corriente transitoria a tres pulsos con diferentes amplitudes (6,8 V, 7,0 V y 7,3 V) en dispositivos de umbral de VO2 con cobertura Pt NP (tPt = 5 s). La duración del pulso se establece en 100 \(\mu\)s. f La probabilidad de disparar el IMT (PFiring) en función de la amplitud del pulso (Vpulso) para cada tPt. Vth,pulso disminuyó con el aumento de tPt. Las barras de error se calcularon utilizando la desviación estándar de la distribución binomial. g Comportamiento de la resistencia eléctrica transitoria frente al tiempo de los dispositivos de umbral de VO2 con cobertura Pt NP (tPt = 5 s) inmediatamente después de que el pulso de voltaje de 100 \(\mu\)s se apaga a T = 12 °C.

El Vth reducido para las películas de VO2 embebidas en Pt-NP es ventajoso para reducir la potencia de conmutación de las IMT activadas por voltaje. La potencia para encender un dispositivo de umbral (PON) se calculó de acuerdo con la siguiente relación23.

donde Gtherm, ROFF y Vth son la conductancia térmica, la resistencia eléctrica por debajo de TIMT y el voltaje al que se enciende el dispositivo, respectivamente. Para investigar la influencia de las NP de Pt incrustadas en la potencia de conmutación del umbral de VO2, se midieron las características IV de dos terminales en función de la temperatura por debajo de TIMT (consulte la Fig. 9 complementaria); Vth también disminuyó linealmente con la temperatura. La dependencia lineal de ΔT de PON es característica de la conmutación IMT inducida por calentamiento de Joule. Debido al Vth más reducido con una mayor cobertura de Pt NP, los dispositivos con tPt = 5 s (p. ej., PON = 3,103 mW a 4 °C) muestran un consumo de energía mucho menor que aquellos con tPt = 0 s (p. ej., PON = 6,195 mW a 4 °C). 4 °C) (Fig. 2c).

Por lo tanto, las NP de Pt permanentes incrustadas en la matriz de VO2 contribuyen significativamente a reducir el consumo de energía para inducir una vía de conducción eléctrica entre dos electrodos en dispositivos de umbral. En particular, el calentamiento Joule inducido por un campo eléctrico entre dos electrodos conduce a una redistribución abrupta de la temperatura local3,14,26, que a su vez conduce a la conexión localizada de dominios metálicos a lo largo de la dirección del campo eléctrico (a la derecha en la Fig. 1a ). Desde un punto de vista microscópico, la disminución de Vth indica que las NP de Pt permanentes reducen el consumo de energía para conectar dominios metálicos filtrados por nucleación inducida por campos eléctricos y crecimiento anisotrópico de dominios metálicos conmutables en VO23,5,14,25,26. Si las NP de Pt metálicas permanentes se distribuyen aleatoriamente en la matriz de VO2, el campo eléctrico umbral para nuclear dominios metálicos en VO2 y unir los electrodos se reduce al acortar la ruta de conexión de la corriente: las NP de Pt incrustadas actúan como trampolines para el flujo de corriente entre los electrodos . Además, la presencia de inclusiones metálicas permanentes crea una distribución de campo no homogénea en la matriz VO241; El campo eléctrico en la matriz aislante de VO2 entre las NP metálicas de Pt aumenta en gran medida debido a un efecto de enfoque de campo; esta mejora activa localmente el IMT con un campo eléctrico y un consumo de energía reducidos.

El cambio de umbral facilitado por los NP de Pt integrados en la matriz de VO2 epitaxial afecta significativamente la dinámica de cambio de la transición de fase sujeta al pulso de voltaje ultrarrápido (Fig. 2d, e, consulte la Fig. 10 complementaria). En particular, excitar el sistema con un pulso de voltaje, no con un barrido de voltaje continuo, y monitorear el proceso de recuperación proporciona una técnica de prueba que permite capturar la evolución dinámica del dominio conmutable en función del tiempo2,3,5,19, 42. La amplitud de los pulsos de voltaje de entrada se moduló de 6,0 V a 9,0 V con una duración de pulso de 100 μs a 12 °C para cambiar los estados de aislamiento a estados metálicos en un interruptor Mott de VO2 con diferente cobertura de Pt (tPt = 0–5 s) (Fig. 2d, e, véase la Fig. 10 complementaria).

Las características de la conmutación de umbral activada por pulsos se demostraron claramente mediante una respuesta de corriente abrupta en función de la amplitud del pulso de voltaje de entrada cerca de la amplitud del umbral (Vth, pulso). Los gráficos grises y negros en la Fig. 2d muestran la respuesta de corriente transitoria a tres pulsos de diferente amplitud (7,3 V, 7,9 V y 8,1 V) en dispositivos de umbral de VO2 sin cobertura de Pt NP (tPt = 0 s). La clara diferencia entre ellos representa las características de umbral pronunciado de un IMT activado eléctricamente por un pulso de 100 μs: los estímulos de pulsos eléctricos son insuficientes para inducir el cambio de umbral de IMT si Vpulse < Vth,pulse (Vpulse ~ 7,9 V para VO2 (tPt = 0 s)) , mientras que Vpulse > Vth,pulse (es decir, Vpulse ~ 8,1 V para VO2 (tPt = 0 s) en la Fig. 2d) produce un aumento abrupto de corriente (ION / IOFF > 103), que estaba limitado por una corriente de cumplimiento externa. Observamos que Vth, pulso e IOFF (es decir, relacionados con la resistencia de la fase aislante) permanecieron sin cambios después de más de 100 eventos de disparo repetitivos, descartando que la degradación del dispositivo o la creación de defectos sean responsables del efecto16.

Vth,pulse para un IMT activado por pulso de voltaje fue modulado por dispositivos de umbral de VO2 integrados en Pt NP. A pesar de la característica universal de amplificación de corriente en Vpulse > Vth,pulse en todos los dispositivos de VO2 integrados en Pt NP, Vth,pulse para un IMT activado por pulso de voltaje se redujo sistemáticamente al aumentar la cobertura de Pt NP hasta un 15 % (es decir, Vth, pulso = 8,0 V, 7,5 V, 7,1 V, 6,8 V para tPt = 0 s, 1 s, 3 s, 5 s, respectivamente) (consulte la Fig. 2d, e, consulte la Fig. 10 complementaria). Estas características distintas en Vth,pulse se cuantifican estadísticamente en la Fig. 2f, donde la probabilidad de disparar el IMT (PIMT) en función de la amplitud del pulso (Vpulse) muestra un comportamiento escalonado alrededor de Vth,pulse: PIMT = 0, donde Vpulse < Vth,pulse y PIMT = 1, donde Vpulse > Vth,pulse. Vth,pulso para un umbral abrupto de conducción disminuye con la cobertura de Pt NP (tPt = 0 → 5 s); Los NP de Pt incrustados aceleran la percolación y la formación de puentes de dominios metálicos mediante pulsos de voltaje en un régimen de tiempo ultrarrápido.

Para evaluar qué tan rápido este estado metálico volátil regresa al estado aislante después de que cesa el pulso de voltaje, la resistencia fue monitoreada inmediatamente después de la aplicación del pulso de una amplitud de 8.0 V y una duración de 100 μs en los interruptores VO2 Mott en función del tiempo (Fig. 2g (para tPt = 5 s), consulte la Fig. 11 complementaria (para tPt = 0 s))2. Los dispositivos de umbral muestran un aumento transitorio de la resistencia. Independientemente de la existencia de Pt NP, la resistencia permanece cerca de los estados metálicos durante ~ 190 ns (toff; flechas negras tanto en la Fig. 2g como en la Fig. 11 complementaria) antes de aumentar abruptamente. Dado que toff se puede considerar como el tiempo característico para la conmutación MIT inversa, este toff proporciona una escala de tiempo para perder la filtración de la vía metálica inducida por el calentamiento de Joule después de la eliminación del pulso de voltaje externo2,13,14.

Debido a la naturaleza percoladora de IMT y MIT durante la aplicación y eliminación del pulso de voltaje de entrada, respectivamente, la salida de corriente muestra una respuesta distinta por pulsos de bomba-sonda consecutivos (Fig. 3a)2,5. En particular, incluso si el segundo pulso de sonda se aplica por debajo de Vth, pulso, la corriente de salida metálica puede dispararse (es decir, disparo por debajo del umbral), siempre que cierto tiempo de retraso (\(\tau\)) para la relajación sea breve. suficiente para 'memorizar' el evento de disparo anterior mediante el pulso de bomba de superumbral anterior (Fig. 3). Dado que el "disparo por debajo del umbral" se rige por el tiempo característico de relajación de fase, se utilizó un procedimiento de bomba-sonda mediante pulsos eléctricos para investigar cómo se relaja este sistema percolador. Por ejemplo, en primer lugar se aplicó un pulso de bomba de "súper umbral" con amplitud Vbomba = 1,25 Vth,pulso y duración de 100 μs para excitar las películas de VO2 y, por lo tanto, se desencadenó la metalización. Luego, después de un tiempo de retardo diferente (τ = 500 μs y 1000 μs) para la relajación, se envió un segundo pulso de voltaje (sonda) con amplitud subumbral (Vsonda < Vth, pulso) y 100 μs de duración (Fig. 3b, C).

a Ilustración conceptual del disparo percolador (sub)umbral de interruptores Mott de VO2 integrados en Pt-NP mediante pulsos eléctricos consecutivos. Incluso si el segundo pulso de sonda se aplica por debajo del pulso Vth, el dominio metálico (rojo) se puede conectar mediante el cambio de IMT de los dominios aislantes (azul) con la ayuda del 'peldaño' metálico permanente de Pt (coral) debido a la naturaleza percoladora de el IMT, siempre que un cierto tiempo de retraso (τ) para la relajación sea lo suficientemente corto como para 'memorizar' el evento de disparo anterior mediante el pulso de bomba de superumbral. b, c Salida de corriente transitoria por dos pulsos de voltaje consecutivos con diferente tiempo de retardo medido por un procedimiento de bomba-sonda a T = 12 °C: primero se aplica un pulso de superumbral para activar la transición del aislador al metal, seguido de un pulso de sonda de subumbral, después de un tiempo de retardo τ. (b τ1 = 500 \(\mu\)s y c τ2 = 1000 \(\mu\)s entre los dos pulsos consecutivos). d Probabilidad de que el pulso de la sonda dispare la transición del aislador al metal (PFiring) en función de τ a T = 12 °C dependiendo de la cobertura de Pt NP. El disparo P se traza para Vsonda = 0,5 Vth,pulso con diferentes coberturas de Pt NP: tPt = 0 s, 1 s, 3 s y 5 s. Esta probabilidad se obtuvo después de promediar 100 mediciones de bomba-sonda en cada τ. e Tiempo de retardo en el que la probabilidad de disparo por debajo del umbral es del 50 % (τ50 %) frente a Vsonda/Vth,pulso a 12 °C. τ50% se calculó utilizando las curvas de ajuste que se muestran en d. Las barras de error en d y e se calcularon utilizando la desviación estándar de la distribución binomial.

Es posible volver a activar el IMT utilizando un pulso de voltaje de subumbral bajo (Vsonda = 0,5 Vth, pulso) en un intervalo de tiempo mucho más largo entre pulsos (τ1 = 500 μs) en dispositivos de VO2 integrados en Pt-NP (Fig. 3b). Con un solo pulso, este pulso subumbral no debería disparar el IMT; debe enfatizarse que esta sonda V es mucho más baja que el pulso Vth, y contrasta con el comportamiento de no disparo en aplicaciones de pulso único. Esta 'memoria' del disparo anterior se perdió en un intervalo de tiempo de bomba-sonda de τ2 = 1000 μs (> τ1) (Fig. 3c). Este resultado indica que el dispositivo mantiene cierta "memoria" del evento de disparo anterior y, por lo tanto, facilita el disparo de nuevo con pulsos por debajo del umbral2,5.

Curiosamente, el tiempo de retraso (τ) entre los pulsos de la bomba y la sonda es de 500 \(\mu\)s, que es más de tres órdenes de magnitud mayor que el tiempo de recuperación del MIT medido eléctricamente (toff ~ 190 ns). La recuperación metal-aislante después de la eliminación del pulso de tensión corresponde al proceso de ruptura o depercolación de filamentos metálicos ya formados2,5,13,14,24. La evolución de la activación del subumbral en τ ≫ toff indica que la memoria de la conmutación del superumbral anterior se retiene mucho después de que se haya recuperado la resistencia de aislamiento. Desde un punto de vista microscópico, es probable que existan charcos de dominio metálico durante un tiempo mucho más prolongado en el área localizada después del proceso de ruptura y depercolación del filamento metálico preformado para la conducción eléctrica por la bomba V de umbral precedente.

Para investigar la influencia de la cobertura de Pt NP en este tiempo característico (τ) de 'memoria' del dominio metálico, llevamos a cabo un experimento de sonda de bomba de dispositivos de umbral de VO2 con diferente cobertura de Pt NP (tPt = 0–5 s) por cambiando el tiempo de separación del pulso (τ) (Fig. 3d, e). La probabilidad de que el segundo pulso de sonda dispare la conducción metálica se muestra en la Fig. 12 complementaria en función de τ para diferentes amplitudes de Vsonda. Dado que es probable que se pierda la 'memoria' de la activación metálica a medida que aumenta el tiempo de separación del pulso (τ), la probabilidad disminuye constantemente con τ independientemente de la cobertura de Pt (Fig. 3d). Al definir τ50 % como el tiempo de demora durante el cual la probabilidad de disparo disminuye al 50 %, τ50 % aumenta con la amplitud de la sonda V (Fig. 3e) y la temperatura (consulte la Fig. 13 complementaria); el aumento de la amplitud del segundo pulso mejora sustancialmente la probabilidad de éxito para el disparo por debajo del umbral (Fig. 3e). Lo que es más importante, a medida que aumenta la cobertura de Pt NP (tPt = 0 s → tPt = 5 s), τ50 % aumenta hasta 33,3 veces más en la misma sonda V (p. ej., τ50 % = 13,15 ms (para tPt = 0 s) → τ50 % = 437,88 ms (para tPt = 5 s) a Vsonda = 0,8 Vth,pulso) (Fig. 3e). Debe enfatizarse que la memoria del umbral de activación anterior se conserva durante más de seis órdenes de escala de tiempo de magnitud (τ50 % = 437,88 ms) después de que la resistencia aislante se ha recuperado (toff = 190 ns) en películas epitaxiales de VO2 incrustadas en Pt-NP .

Por lo tanto, es probable que las NP de Pt incrustadas en la matriz de VO2 mejoren la 'memoria' de disparos anteriores como 'escalones' preformados entre los dominios metálicos cocidos en VO2; estos 'escalones' metálicos permanentes facilitan significativamente el disparo por debajo del umbral en los pulsos consecutivos. Además, los charcos de dominio metálico se rompen (o desconectan) después de la eliminación del pulso de "superumbral" anterior; es probable que estos charcos metálicos metaestables permanezcan atrapados más tiempo en las películas de VO2 incrustadas en Pt NP que en las películas de VO2 puro. Por lo tanto, estos dominios persistentes y de larga vida después del cambio de umbral anterior actúan como núcleos que facilitan la activación del IMT subsiguiente con un pulso de voltaje subumbral; los dominios metálicos persistentes realzados por Pt NP permanentes son de hecho responsables del efecto de memoria más largo en las películas de VO2 incrustadas en Pt NP (tPt = 5 s).

El origen microscópico de los dominios metálicos persistentes en las películas de VO2 incrustadas en NP de Pt se atribuye al dopaje de electrones por la transferencia de carga del Pt. La función de trabajo reducida de las NP de Pt (~4,6 eV)29 que el VO2 (~5,0 eV) conduce a la inyección de portadores de carga desde pequeñas NP de Pt en la matriz de VO2 mediante la alineación del nivel de Fermi entre la NP de Pt y el VO2, formando una región rica en electrones en el VO2 matriz cerca de la interfaz de contacto Pt NP; este dopaje de electrones 'local' cerca de Pt NP puede resultar en la estabilización local del 'dominio metálico persistente'; estos dominios metálicos 'metaestables' persistentes y de larga duración después del cambio de superumbral actúan como núcleos que reducen la barrera de activación y facilitan la reactivación del IMT subsiguiente con un pulso de voltaje subumbral.

La dependencia de la probabilidad de disparo por debajo del umbral de τ podría explotarse como un filtro de paso alto (es decir, un discriminador de frecuencia)2,5. El pulso de superumbral es seguido por una serie de pulsos de subumbral separados por τ, que determina la frecuencia (f) de los estímulos eléctricos (Fig. 4a-c). Se aplicaron pulsos de subumbral repetitivos con diferente f después del pulso de súper umbral a través de dispositivos de dos terminales con películas de VO2 incrustadas en Pt NP. Cada pulso de subumbral refresca la memoria de los dispositivos, lo que permite el disparo subumbral continuo y la transmisión de señales a una frecuencia de pulso alta (p. ej., τ = 500 μs (f = 2 kHz), Vsonda = 0,5 Vth, pulso para VO2 con tPt = 5 s en la Fig. 4a) a f mayor que la frecuencia de corte (fCO); el disparo por debajo del umbral cesa en f < fCO (p. ej., τ = 1000 μs (f = 1 kHz), Vsonda = 0,5 Vth, pulso para VO2 con tPt = 5 s en la Fig. 4b) o a una Vsonda más baja (p. ej., τ = 500 μs) (f = 2 kHz), Vsonda = 0,35 Vth,pulso para VO2 con tPt = 5 s en la Fig. 4c). En consecuencia, se observaron características de filtro de paso alto claras y nítidas (casi 35 dB) con fCO dependiente de Vprobe en todos los dispositivos (Fig. 4d, e); estas características muestran la posibilidad de sintonizar el fCO para la transmisión de la señal ajustando la amplitud de la señal de subumbral entrante: una amplitud más baja de la sonda V repetitiva conduce a un fCO más alto.

a–c Salida de corriente transitoria (paneles superiores) por múltiples pulsos de voltaje consecutivos con diferente separación de pulsos (o frecuencia, paneles inferiores) a T = 12 °C: El pulso de superumbral anterior es seguido por una serie de pulsos de voltaje de subumbral separados por 500 \(\mu\)s (a, c) o 1000 \(\mu\)s. b con amplitud de voltaje de sonda de Vsonda = 0,5 Vth, pulso (a, b) o Vsonda = 0,35 Vth, pulso c. Tenga en cuenta que cuando la separación de pulsos es de 500 \(\mu\)s en Vprobe = 0.5Vth,pulse, cada pulso de voltaje refresca la memoria del dispositivo, lo que permite disparos subumbrales repetidos. d, e Atenuación de una señal pulsada a través de un dispositivo en función de la frecuencia de la señal. Varias amplitudes de señal se muestran con d, tPt = 0 s ye, tPt = 5 s. f Frecuencia de corte (fCO) de los interruptores Mott de VO2 integrados en Pt-NP trazados frente a cada cobertura de Pt NP (tPt) con varios niveles de atenuación de señal.

En particular, los dispositivos de VO2 integrados en Pt NP (tPt = 5 s) permiten un rango más amplio de ajuste de fCO (fCO = 2 Hz a Vsonda = 0,8 Vth, pulso a fCO = 670 kHz a Vsonda = 0,05 Vth, pulso) en comparación con el de dispositivos de VO2 puro (tPt = 0 s) (fCO = 67 Hz a Vsonda = 0,8 Vth,pulso a fCO = 67 kHz a Vsonda = 0,35 Vth,pulso) (Fig. 4f). El τ50% mejorado de los dominios metálicos de larga duración en las películas de VO2 con Pt-incrustado conduce a disparos por debajo del umbral a una frecuencia más baja (τ más alto) de señal de pulso eléctrico repetitivo; Los NP de Pt incrustados dan lugar a una conectividad mejorada de estímulos repetitivos. Además, la potencia de conmutación reducida en las películas de VO2 con Pt-incrustado contribuye al disparo por debajo del umbral a una amplitud de Vsonda más baja (p. ej., Vsonda = 0,2 Vth, el pulso no se disparó por debajo del umbral en el VO2 con Pt-incrustado con tPt = 0 s, sino que se disparó en el VO2 con Pt-incrustado). VO2 con tPt = 5 s); Las NP metálicas permanentes incrustadas brindan una percolación estable de dominios metálicos conmutables en estímulos más bajos; un efecto de memoria retardada del dominio metálico conmutable en las películas de VO2 por 'escalones' metálicos de Pt conduce a disparos de subumbral sintonizable f en un rango f más amplio.

En resumen, la metaestabilidad activada por voltaje de los dominios metálicos conmutables se mejoró con las NP metálicas incrustadas que sirven como 'escalones' en una matriz de VO2 epitaxial conmutable. La capacidad de nuclear selectivamente películas epitaxiales de VO2 en sustratos de TiO2, en lugar de NP de Pt dispersas uniformemente, permite una transición abrupta de aislador a metal de tipo monocristalino cerca de la temperatura ambiente con una cobertura diferente de NP metálicos permanentes en la matriz conmutable. Usando este sistema de modelo distinto, investigamos sistemáticamente el efecto de los dominios metálicos permanentes en la dinámica de los dominios conmutables (metálicos o aislantes) en la matriz de VO2. En particular, las NP de platino incrustadas hacen una contribución significativa a una "memoria" mejor inscrita de disparos anteriores al servir como peldaños preformados entre los dominios metálicos activados en la matriz de VO2. En pulsos de entrada consecutivos, notablemente, la memoria del disparo de súper umbral anterior se mantiene por más de seis órdenes de escala de tiempo de magnitud (τ50% = 437.88 ms) incluso después de que se recuperó la resistencia de aislamiento (toff = 190 ns) en Pt-NP-embebido Películas epitaxiales de VO2.

Estas características podrían usarse para implementar funcionalidades en electrónica de óxido. Nuestros resultados demuestran que un filtro de paso alto (es decir, un discriminador de frecuencia) puede ajustarse simplemente mediante la dinámica intrínseca modificada de una transición de fase percoladora, que es asistida por la cobertura de Pt NP integrada en la matriz de VO2. Nuestros resultados aclaran la influencia de los dominios metálicos permanentes en la evolución geométrica de los dominios conmutables (metálicos o aislantes) en una transición metal-aislante. Desde un punto de vista práctico, esta estrategia para explotar la "memoria" mejorada de disparos anteriores mediante peldaños metálicos uniformemente distribuidos podría abrir aplicaciones potenciales de dispositivos versátiles para interruptores energéticamente eficientes2,5 y para computación no booleana4,5,6.

Se formaron diferentes densidades de islas de Pt de tamaño nanométrico controlando el tiempo de deposición de Pt (0 s ≤ tPt ≤ 5 s) en (001) monocristales de TiO2 a temperatura ambiente mediante pulverización catódica. Dado que la deposición de Pt cesó antes de la coalescencia de la isla, el campo oscuro anular de ángulo alto transversal (HAADF) en microscopía electrónica de transmisión de barrido (STEM) confirma que varias islas nanométricas de Pt están uniformemente dispersas en los sustratos de TiO2 y están desconectadas de las nanopartículas de Pt adyacentes ( NOTARIO PÚBLICO). Luego, se cultivaron películas delgadas de VO2 de 10 nm de espesor a 400 °C en sustratos (001)R-TiO2 decorados con NP de Pt con diferente cobertura de NP de Pt (0 s ≤ tPt ≤ 5 s) mediante deposición láser pulsada con la base la presión de la cámara de crecimiento se fijó en ~10−6 Torr. Se enfocó un láser excimer KrF (λ = 248 nm) en un objetivo giratorio estequiométrico V2O5 a una fluencia de ~1,5 J cm-2 pulso-1 y una tasa de repetición de 2 Hz. Las películas de VO2 se cultivaron en una atmósfera de oxígeno de 10 mTorr y a una temperatura de crecimiento de 400 °C para optimizar las propiedades eléctricas con una transición pronunciada de metal-aislante. Después del crecimiento, la muestra se enfrió a temperatura ambiente a 2 °C min−1. Al optimizar las condiciones de crecimiento, se confirmó la alta calidad del cristal de las películas epitaxiales de VO2 mediante una serie de datos de mapeo de espacio recíproco y una transición abrupta de aislador a metal (y metal a aislador) a temperatura idéntica (TIM ~20 °C, TMI ~14 °C) independientemente de la cobertura de Pt NP (0 ≤ tPt ≤ 5 s) en el sustrato de TiO2.

Se modelaron dos electrodos de Pt (50 nm) con un ancho lateral de 100 μm sobre una película epitaxial de VO2 incrustada en Pt-NP mediante fotolitografía y pulverización catódica. Se dejó un espacio de 5 μm entre dos electrodos; La estrecha separación de electrodos (~5 \(\mu\)m) permite la aplicación de un campo eléctrico suficiente (~ 1,7 MV/m) para activar la conmutación de umbral ΙΜΤ inducida eléctricamente utilizando varios voltios.

Se realizaron escaneos 2theta-omega y mapeo de espacio recíproco (RSM) alrededor de la reflexión de (112) TiO2 para caracterizar la calidad del cristal y los parámetros de red en todas las películas delgadas epitaxiales de VO2 incrustadas en Pt-NP utilizando un difractómetro de rayos X de alta resolución (HRXRD). , Bruker Discover 8) con radiación Cu Kα1 (λ = 0,15406 nm) en el Centro de análisis e imágenes de materiales de POSTECH.

Para el análisis transversal de películas epitaxiales de VO2 sobre sustratos de Pt NP-TiO2, la lámina delgada se preparó mediante un sistema de haz de iones enfocado de doble haz (Helious Nanolab, Thermo Fisher Co., EE. UU.) a través de la proyección [010]. Los análisis HRTEM, STEM y EDS a escala atómica se realizaron a través del STEM con corrección de aberraciones (JEM-ARM200F, JEOL, Japón) a 200 kV equipado con un corrector de aberraciones esféricas de quinto orden (ASCOR, CEOS GmbH, Alemania) y el dual100 mm2 Detector espectrómetro de rayos X de dispersión de energía (JED-2300T EDS, JEOL, Japón) en el Centro de análisis e imágenes de materiales de POSTECH. La sonda de electrones para la observación STEM se fijó en ~70 pm; y el semiángulo de recolección varió de 54 a 216 mrad para imágenes de campo oscuro anular de alto ángulo (HAADF). Los datos STEM sin procesar se filtraron para reducir el ruido de exploración de fondo mediante el filtro de diferencia 2D local (Filters Pro, HREM Research Inc., Japón). Las señales de mapeo EDS se obtuvieron durante varias decenas de minutos mediante la suma de cuadros múltiples, hasta ~ 4000 cuadros de resolución de 256 × 256 píxeles; y el tiempo de adquisición por un solo píxel se fijó en 10 μseg. A partir de las imágenes TEM/STEM a escala atómica, los resultados del análisis de deformación se extrajeron utilizando el software de complemento comercial (GPA, HREM Research Inc., Japón).

Se obtuvo la resistencia de lámina dependiente de la temperatura para caracterizar las características de transición metal-aislante para películas epitaxiales de VO2 con diferente cobertura de Pt (0 ≤ tPt ≤ 5 s) por el método de Van der Pauw. Las características eléctricas de los dispositivos eléctricos de VO2 de dos terminales se midieron utilizando un analizador de dispositivos semiconductores (B1500A, Agilent) con una unidad de medición de fuente (SMU) y un generador de forma de onda/unidad de medición rápida (WGFMU) en una estación de sonda de temperatura variable bajo Condiciones ambientales del aire. Las características de corriente-voltaje se midieron barriendo el voltaje de 0 V a 10 V con un paso de 10 mV utilizando dos SMU en dos electrodos. Para la medición de pulsos, se utilizó WGFMU para crear los pulsos de voltaje de entrada y la sonda de alta velocidad. Se generó voltaje de pulso único para monitorear el pulso de voltaje de umbral (Vth, pulso) cambiando la amplitud del pulso de 6,0 V a 9,0 V y una duración de pulso de 100 μs. Para investigar la influencia de la cobertura de Pt NP en este tiempo característico (τ) de 'memoria' del dominio metálico, se llevó a cabo un experimento de sonda de bomba de dispositivos de umbral de VO2 utilizando pulsos de entrada consecutivos (es decir, pulso de bomba de superumbral anterior ( Vpulse > Vth,pulse) y segundo pulso de sonda de subumbral (Vpulse < Vth,pulse)) con una duración de pulso de 100 μs en función de diferentes tiempos de separación de pulso (τ). Finalmente, para un filtro de paso alto (es decir, discriminador de frecuencia), el pulso de superumbral es seguido por una serie de pulsos de subumbral repetitivos separados por τ, que determina la frecuencia (f) de los estímulos eléctricos, con una duración de pulso de 100 μs.

Los autores declaran que todos los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles en este artículo y sus archivos de información complementaria y están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

Basov, DN, Averitt, RD & Hsieh, D. Hacia propiedades bajo demanda en materiales cuánticos. Nat. Mate. 16, 1077–1088 (2017).

Artículo ADS CAS Google Académico

Del Valle, J. et al. Disparo subumbral en nanodispositivos Mott. Naturaleza 569, 388–392 (2019).

Artículo ANUNCIOS Google Académico

Brockman, JS y col. Tiempos de incubación de subnanosegundos para la metalización inducida por campo eléctrico de un óxido de electrones correlacionado. Nat. Nanotecnología. 9, 453–458 (2014).

Artículo ADS CAS Google Académico

Pickett, MD, Medeiros-Ribeiro, G. & Williams, RS Un neuristor escalable construido con memristores de Mott. Nat. Mate. 12, 114–117 (2013).

Artículo ADS CAS Google Académico

Stoliar, P. et al. Un análogo de neurona de integración y disparo con fugas realizado con un aislador de Mott. Adv. Función Mate. 27, 1604740 (2017).

Artículo Google Académico

Ah, S. et al. Neurona de activación Mott energéticamente eficiente para la implementación de hardware completo de redes neuronales. Nat. Nanotecnología. 16, 680–687 (2021).

Artículo ADS CAS Google Académico

Yang, Z., Ko, C. y Ramanathan, S. Electrónica de óxido que utiliza transiciones de metal-aislante ultrarrápidas. año Rev.Mater. Res. 41, 337–367 (2011).

Artículo ADS CAS Google Académico

Ngai, JH, Walker, FJ & Ahn, CH Física y electrónica de óxidos correlacionados. Annu Rev. Dr. Mate. Res. 44, 1–17 (2014).

Artículo ADS CAS Google Académico

Yoon, H. et al. Modulación de fase reversible y almacenamiento de hidrógeno en películas delgadas epitaxiales de VO2 multivalente. Nat. Mate. 15, 1113–1119 (2016).

Artículo ADS CAS Google Académico

Dagotto, E. Complejidad en sistemas electrónicos fuertemente correlacionados. Ciencia 309, 257–262 (2005).

Artículo ADS CAS Google Académico

Lee, Y. et al. Gran modulación de resistividad en sistemas metálicos de fase mixta. Nat. común 6, 5959 (2015).

Jo, M. et al. Transición de fase masiva y reversible inducida por puerta de los canales de VO2 utilizando electrolitos de protones de estado sólido. Adv. Función Mate. 28, 1802003 (2018).

Qazilbash, MM et al. Transición de Mott en VO2 revelada por espectroscopia infrarroja y nanoimagen. Ciencia 318, 1750-1753 (2007).

Artículo ADS CAS Google Académico

Madan, H., Jerry, M., Pogrebnyakov, A., Mayer, T. y Datta, S. Mapeo cuantitativo de la coexistencia de fase en el aislador Mott-Peierls durante la transición de fase electrónica y térmica. ACS Nano 9, 2009–2017 (2015).

Artículo CAS Google Académico

Sohn, A., Kanki, T., Sakai, K., Tanaka, H. & Kim, DW Naturaleza fractal de configuraciones de dominios metálicos y aislantes en una película delgada de VO2 revelada por microscopía de fuerza con sonda Kelvin. ciencia Rep. 5, 10417 (2015).

Shabalin, AG y col. Imágenes a nanoescala y control de la conmutación resistiva volátil y no volátil en VO2. Pequeño 16, 2005439 (2020).

Del Valle, J. et al. Caracterización espaciotemporal de la transición de aislador a metal inducida por el campo. Ciencia 373, 907–911 (2021).

Artículo ANUNCIOS Google Académico

Sharoni, A., Ramirez, JG & Schuller, IK Múltiples avalanchas a través de la transición metal-aislante de uniones a nanoescala de óxido de vanadio. física Rev. Lett. 101, 026404 (2008).

O'callahan, BT et al. Inhomogeneidad de la dinámica de transición ultrarrápida de aislante a metal del VO2. Nat. común 6, 6849 (2015).

Artículo ANUNCIOS Google Académico

Morin, F. Óxidos que muestran una transición de metal a aislante a la temperatura de Neel. física Rev. Lett. 3, 34 (1959).

Artículo ADS CAS Google Académico

Goodenough, JB Los dos componentes de la transición cristalográfica en VO2. J. Química de estado sólido. 3, 490–500 (1971).

Artículo ADS CAS Google Académico

Ventilador, L. et al. Dinámica de tensión de una película ultrafina de VO2 desarrollada en TiO2 (001) y la modulación de transición de fase asociada. Nano Lett. 14, 4036–4043 (2014).

Artículo ADS CAS Google Académico

Radu, IP et al. Mecanismo de conmutación en dispositivos de dióxido de vanadio de dos terminales. Nanotecnología 26, 165202 (2015).

Artículo ANUNCIOS Google Académico

Sood, A. et al. Dinámica de fase universal en los cambios de VO2 revelados por difracción operando ultrarrápida. Ciencia 373, 352 (2021).

Artículo ADS CAS Google Académico

Kanki, T., Kawatani, K., Takami, H. y Tanaka, H. Observación directa de la evolución del dominio metálico gigante impulsada por la polarización eléctrica en películas delgadas de VO2 sobre sustrato de TiO2(001). aplicación física Letón. 101, 243118 (2012).

Zimmers, A. et al. Papel del calentamiento térmico en la transición aislante-metal inducida por voltaje en el VO2. física Rev. Lett, 110, 056601 (2013).

Shukla, N. et al. Un transistor de pendiente pronunciada basado en una transición de fase electrónica abrupta. Nat. común 6, 7812 (2015).

Jian, J. et al. Ajuste de amplio rango de la propiedad de transición de fase en VO2 a través del diseño de nanocompuestos de metal y cerámica. Adv. Función Mate. 29, 1903690 (2019).

Él, ZH et al. Ajuste bidireccional de las propiedades de transición de fase en películas delgadas de nanocompuestos de Pt:VO2. Nanoescala 12, 17886–17894 (2020).

Artículo CAS Google Académico

Jeong, J. et al. Supresión de la transición metal-aislante en VO2 por formación de vacantes de oxígeno inducida por campo eléctrico. Ciencia 339, 1402–1405 (2013).

Artículo ADS CAS Google Académico

Yoon, H., Park, J., Choi, SY, Lee, D. & Son, J. Control de fase dependiente de facetas mediante relleno de banda y acoplamiento anisotrópico de electrón-red en películas epitaxiales HVO2. Adv. Electrón. Mate. 4, 1800128 (2018).

Artículo Google Académico

Parque, Y. et al. El transporte iónico direccional a través de la interfaz de óxido permite la epitaxia a baja temperatura del rutilo TiO2. Nat. común 11, 1401 (2020).

Jeong, J. et al. Cambios estructurales gigantes reversibles, dependientes de facetas, en un aislador de electrones correlacionados inducidos por activación de líquido iónico. proc. Academia Nacional. ciencia 112, 1013–1018 (2015).

Artículo ADS CAS Google Académico

Park, J., Yoon, H., Sim, H., Choi, SY & Son, J. Difusión de hidrógeno acelerada e intercambio de superficie por límites de dominio en películas delgadas de VO2 epitaxial. ACS Nano 14, 2533–2541 (2020).

Artículo CAS Google Académico

Zheleva, TS, Nam, OH, Bremser, MD y Davis, RF Reducción de la densidad de dislocación mediante epitaxia lateral en estructuras de GaN cultivadas selectivamente. aplicación física Letón. 71, 2472–2474 (1997).

Artículo ADS CAS Google Académico

Ohring, M. Ciencia de materiales de películas delgadas. (Prensa Académica, 1991).

Hopster, H., Ibach, H. & Comsa, G. Oxidación catalítica de monóxido de carbono en superficies escalonadas de platino (111). J. Catal. 46, 37–48 (1977).

Artículo CAS Google Académico

Dohnalek, Z., Kim, J., Bondarchuk, O., White, JM & Kay, BD Fisisorción de N2, O2 y CO en TiO2 completamente oxidado(110). J. física. química B 110, 6229–6235 (2006).

Artículo CAS Google Académico

Mellan, TA & Grau-Crespo, R. Estudio de la teoría funcional de la densidad de superficies de VO2 de rutilo. J. Chem. física 137, 154706 (2012).

Artículo ANUNCIOS Google Académico

Joushaghani, A. et al. Conmutación controlada por voltaje y efectos térmicos en uniones nano-gap de VO2. aplicación física Letón. 104, 221904 (2014).

Artículo ANUNCIOS Google Académico

Choi, BJ, Chen, ABK, Yang, X. & Chen, IW Conmutación puramente electrónica con alta uniformidad, ajuste de resistencia y buena retención en películas delgadas de SiO2 dispersas en Pt para ReRAM. Adv. Mate. 23, 3847 (2011).

CAS PubMed Google Académico

Claassen, J., Lu, J., West, K. & Wolf, S. Dinámica de relajación de la transición metal-semiconductor en películas delgadas de VO2. aplicación física Letón. 96, 132102 (2010).

Artículo ANUNCIOS Google Académico

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Reconocemos el apoyo a este trabajo por parte del Programa de Investigación de Ciencias Básicas (2020R1A4A1018935 (JS, S.-YC), 2020R1A2C2006389 (JS)) y el Programa de Semiconductores de Inteligencia de Próxima Generación (2022M3F3A2A03015405 (JS)) a través de la Fundación Nacional de Investigación de Corea (NRF) ) financiado por el Ministerio de Ciencia y TIC.

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales (MSE), Universidad de Ciencia y Tecnología de Pohang (POSTECH), Pohang, República de Corea

Minguk Jo, Ye-Won Seo, Hyojin Yoon, Yeon-Seo Nam, Si-Young Choi y Junwoo Son

Departamento de Ingeniería Química y Ciencia de los Materiales (CEMS), Universidad de Minnesota, Minneapolis, MN, EE. UU.

Hyo Jin Yoon

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales (MSE), Universidad Nacional de Ciencia y Tecnología de Seúl (Seoultech), Seúl, República de Corea

Byung Joon Choi

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JS y MJ concibieron la idea y diseñaron el estudio; HY desarrolló el proceso de crecimiento para películas epitaxiales de VO2 incrustadas en nanopartículas de Pt; MJ, Y.-WS y HY realizaron el crecimiento de películas epitaxiales de VO2, difracción de rayos X, difracción de rayos X y AFM. MJ e Y.-WS realizaron la fabricación del dispositivo y todas las mediciones y análisis eléctricos con la orientación de BJC y JS; Y.-SN y S.-YC realizaron análisis STEM; JS y MJ escribieron el manuscrito y todos los autores lo comentaron; JS dirigió la investigación general.

Correspondencia a Junwoo Son.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Communications agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

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Reimpresiones y permisos

Jo, M., Seo, YW., Yoon, H. et al. Las nanopartículas metálicas integradas facilitan la metaestabilidad de los dominios metálicos conmutables en los interruptores de umbral de Mott. Nat Comun 13, 4609 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32081-x

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Recibido: 06 Septiembre 2021

Aceptado: 14 julio 2022

Publicado: 10 agosto 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32081-x

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